钙钛矿氧化物在高温电催化中的应用受到活性有限的阻碍。原位析出允许钙钛矿表面金属团簇高反应活性相的富集，产生“金属-氧化物”异质界面。然而，确定这种复杂结构的确切催化作用仍有待探究。

近日，我院孙毅飞副教授团队对钙钛矿原位析出金属-氧化物异质界面在高温电催化（CO2RR）反应的活性位点进行了全面细致的机理研究。该研究以Quantitative unraveling of exsolved hetero-boundaries for high temperature electrocatalysis为题，发表在化学材料领域顶级期刊Journal of the American Chemical Society上。

团队通过对一系列通过析出异质纳米颗粒（特别是Ni和NiO）增强的钙钛矿薄膜平台（La0.4Ca0.4Ti0.94Ni0.06O3, LCTN）进行了CO2电还原反应活性的定量分析。跨尺度电化学表征结合密度泛函理论（DFT）建模清楚地表明，纳米颗粒/钙钛矿界面的边界长度与CO2还原反应活性（CO2RR）严格相关。在NiO/LCTN界面的每个活性位点上，固有反应速率的周转频率（TOF）在800℃下达到了7.05±0.75×104 s-1，比Ni/LCTN和LCTN分别高出2.5倍和4个数量级。近常压X射线光电子能谱（NAP-XPS）耦合原位电化学测试进一步揭示了NiO/LCTN界面在稳定氧化碳中间体、提高偶发碳的起始电位阈值以及防止积碳方面的重要作用。

厦门大学能源学院为该工作第一完成单位，我院2023级博士生张肖鑫与2022级硕士生肖筱为共同第一作者；我院孙毅飞副教授以及中山大学黄继杰副教授为共同通讯作者。论文工作得到了国家自然科学基金（22272136，22102135）、福建省自然科学基金（2022L3077）等项目的资助。

全文链接： https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c11274

（图/文 储能学系）