高比容量的富锂锰基正极材料（LRMO）有望进一步提高全固态锂电池（ASSLBs）的能量密度。但在全固态电池中，传统的多晶富锂锰基正极材料（PC-LRMO) 颗粒尺寸较大（约10-20 μm)，由于其具有较差的电子和离子导电率，且受到固-固界面接触的限制，势必会影响活性材料的利用率。因此，为了提高LRMO在全固态电池中的性能，必须进一步优化材料颗粒尺寸和形貌，合理地设计复合正极的结构。

近日，厦门大学杨勇教授和龚正良教授团队在富锂正极全固态锂电池研究中取得新进展，相关成果以“High Energy Sulfide-Based All-Solid-State Lithium Batteries Enabled by Single-Crystal Li-Rich Cathodes”为题发表于ACS Energy Letters。

该团队制备了单晶富锂锰基层状氧化物（SC-LRMO，Li1.2Ni0.13Mn0.54Co0.13O2）作为硫化物基全固态锂电池的正极材料。电化学测试结果表明：小尺寸的SC-LRMO不仅在0.05 C的可逆容量可以达到316 mAh g−1，且在1 C下经过300圈循环后的容量保持率高达86%，优于传统的PC-LRMO（243 mAh g−1, 84%）。表征分析表明，小尺寸的单晶富锂正极不仅有效缩短Li+扩散距离、避免晶界对锂离子扩散的影响，并增加电化学反应活性面积；还具备更有利的微观结构，有助于缓解电池循环过程中电化学-机械力学效应导致的材料结构劣化。因此，SC-LRMO正极在硫化物基全固态锂电池中能够维持良好的电化学性能。总之，本工作强调了形貌和粒径控制在提高LRMO正极电化学性能的重要性，为开发高性能、高能量密度的全固态锂电池提供了重要的借鉴。

我院2022级博士生武玉琪为本文的第一作者；杨勇教授，龚正良教授和卡尔斯鲁厄理工学院纳米技术研究所赵文高博士为本文的共同通讯作者。

论文链接：https://doi.org/10.1021/acsenergylett.4c01764

（图/文 储能学系）