绿色氢能的发展需要高效、稳定且可规模化制备的电解水制氢技术，而动力学缓慢的析氧反应（OER）是限制整体效率的关键瓶颈。钙钛矿氧化物因具有良好的结构稳定性和丰富的组分调控空间，成为有前景的OER电催化剂，但其复杂的多元组成使传统试错筛选和单纯结构描述符难以实现高效优化。尽管DFT能够提供O 2p能带中心、金属d带中心和eg轨道占据等关键电子结构信息，其高昂的计算成本以及原子、结构和电子特征之间的复杂耦合，限制了其在大规模钙钛矿筛选中的应用。

近日，我院孙毅飞教授团队与合作者在国际顶级期刊《Journal of the American Chemical Society》上发表了题为“Beyond Funnel-Style High-Throughput Screening: An Expert-Guided Multi-Scale Nexus for Polynary Perovskite Electrocatalyst Exploration”的研究论文。

图1. 材料筛选示意图：传统的漏斗式工作流（左图）与本研究中开发的“多尺度关联框架”（右图）。

本文提出了一种面向Pr-Sr-Co-Fe钙钛矿的专家引导型多尺度框架。通过整合原子描述符、实验结构特征以及机制启发的电子结构特征，该框架在描述符可获取的多元钙钛矿空间内，有效克服了上述局限。通过实施“最近网格插值”（Nearest Grid Interpolation）策略，研究将搜索空间内高保真密度泛函理论（DFT）计算的计算成本降低了两个数量级。经过两轮主动学习，高性能候选材料（在10 mA cm-2电流密度下的过电位η < 370 mV）的发现效率由初始的4.4%提升至60.0%。结合人机协同的专家知识，该工作确定了一个局域协同最优组分：Pr0.01Sr0.99Co0.66Fe0.34O3−δ（PSC0.66F）。该材料在10 mA cm-2下表现出仅338 mV的低过电位。符号回归结果表明，在这一局域组分区域内，材料的本征活性与 O 2p带中心、O 2p带宽以及 Fe eg轨道占据密切相关。实验验证进一步证实，这种优化后的电子结构能够促进高度高效的晶格氧机制动力学，其性能提升得益于加快的体相氧扩散以及动态表面重构。该多尺度、专家引导型策略为描述符可获取的复杂材料体系提供了一种实用且具有可扩展性的研究框架，将相互割裂的不同层级数据转化为一个连贯且可学习的预测景观。

我院为本论文第一完成单位。我院2024级博士生马思宇、能源材料科学技术创新实验室（IKKEM）贺虹源博士和英国利物浦大学蔡宇翔博士为论文共同第一作者。论文工作得到了国家重点研发计划（2025YFE0126400）、国家自然科学基金（22472134、22472061、U24A20489和22227802）和福建省自然科学基金（2026J009058  2026J001050）等项目的资助。

全文链接：https://doi.org/10.1021/jacs.6c11110

（图/文  储能学系）