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氢能与电能的高效转化,是绿色氢能经济的核心环节之一。氢-电转换的阳极以及阴极均涉及质子耦合电子转移(Had à * + H+ + e-,Proton-coupled Electron Transfer, PCET)过程。电极界面质子的持续消耗或产生速率与界面质子的转移及传递速率失配时,将导致界面pH偏离体相pH值,对反应动力学产生不利影响。质子的界面转移/传递取决于质子受体(如界面水)的翻转等动态行为,这些界面微观行为的实验表征当前仍是挑战。
近日,我院周尧副教授/李君涛教授团队相关研究在这一领域上取得进展。团队搭建了高信噪比石英晶体微天平(EQCM)测试平台,聚焦铂电极表面氢氧化反应(HOR)中典型的PCET过程---Volmer步骤,首次揭示了酸性和碱性溶液中界面水对于Volmer步骤中质子转移的不同贡献,为理解铂表面HOR对电解液pH值的依赖提供了关键实验依据。

我院2021级硕士曹德全通过改进商业EQCM电解池结构等措施,大幅提高了EQCM系统的抗噪能力,使得持续通气时基频波动可控制在2 Hz以内。基于该高抗噪EQCM系统,团队进一步测得了Ar/H2/D2气氛下Pt表面吸附氢(Had)氧化过程中的质量变化与电荷变化之比,结果表明:在酸性溶液中,Pt表面Had的氧化脱附过程伴随着水分子的显著吸附;而在碱性溶液中,在0.12 V(vs.RHE)以下Had的氧化无明显H2O或OH-的吸附/脱附现象。结合理论计算表明,在碱性介质中界面水分子翻转因介电饱和受到显著限制,不利于质子从界面向体相溶液转移,造成了碱性下铂表面HOR动力学缓慢。
该成果近期以“pH-dependent Interaction of Interfacial Water with Pt in the Electrocatalytic Hydrogen Oxidation Reaction”为题发表在国际期刊《Nature Catalysis》上(Nature Catalysis, 2026, doi:10.1038/s41929-026-01603-x)。厦门大学能源学院为本论文第一单位,我院周尧副教授、李君涛教授及化学化工学院王韬教授和孙世刚教授为共同通讯作者,我院2021级硕士曹德全、化学化工学院2023级博士生梁文萱和26级硕博连读博士生贾泽桐为本文共同第一作者。

围绕碱性HOR等化学能-电能转换过程,近期周尧副教授还与我院郑世胜特聘研究员合作,发表题为 “Sensitivity and Vulnerability of the Pt Surface to Alkaline Solution” 论文(ACS Catal. 2026, 16, 4749−4759);与合肥工业大学崔鹏/杨真真团队合作发表题为“Near‐100% C1‐Pathway Selective Ethanol Oxidation on Turing‐Type Pd‐Based Crystalline/Amorphous Heterointerfaces”的研究论文(Adv. Mater., 2026, 0:e74323)。
上述系列工作得到国家重点研发计划(2021YFA1502000、2022YFA1505300)、国家自然科学基金(22472142、22288102、22322202)、教育部基础学科和交叉学科突破计划 JYB2025XDXM306、福建省杰出青年基金(2024J09010)等支持。
全文链接:https://www.nature.com/articles/s41929-026-01603-x
(图/文 储能学系)