日历老化机制量化解析，对于研发适用于大规模储能系统与电动汽车的长寿命锂离子电池至关重要。近年来，针对高温存储条件下锂离子电池的日历老化行为及其老化机制的研究普遍认为温度升高会加速副反应的发生，进而促使SEI膜生长。然而，受限于定量表征技术，不同存储温度下SEI膜的形成及结构演变规律目前仍未被充分阐明。

近日，厦门大学杨勇教授和龚正良教授团队结合质谱滴定法（MST）、核磁共振（NMR）以及气相色谱-质谱（GC-MS）分析手段，探究了石墨/磷酸铁锂电池的日历老化行为与温度的关联性，深入解析了锂离子电池在不同存储温度下的日历老化机制。该研究以Calendar Aging of LiFePO4/Graphite Batteries: Quantitative Analysis of Synergistic Effects of SEI Evolution and Electrolyte Decomposition为题，发表在国际知名期刊Acs Energy Letters上。

研究结果揭示了日历老化期间SEI膜演变和电解液分解的协同衰减机制。活性锂损失（LLI）是电池日历老化过程中的主导衰减机制，升高存储温度会显著加速VC、PF6-和FSI-的分解，进而导致SEI膜过度生长，并导致界面动力学性能劣化。电解液分解、SEI膜增厚以及动力学恶化三者的耦合效应，共同导致了电池在高温存储条件下的快速容量衰减。本研究为SEI膜结构及电解液分解的温度依赖性演变规律提供了重要的见解，有助于更全面地理解锂离子电池的日历老化机制。

我院2022级硕士温芳梅、化学化工学院博士后彭玉凡、2023级硕士丁美芳为本文的共同第一作者；厦门大学杨勇教授和龚正良教授、宁德时代魏奕民博士为本文的共同通讯作者。该研究得到了国家重点研发计划（2021YFB2401800）等项目的支持和资助。

全文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsenergylett.5c02954

（图/文 储能学系）